林賽斯(上海)科學(xué)儀器有限公司
CoSbS1-xSex系類(lèi)鈣鈦石導(dǎo)熱系數(shù)的大幅度降低和熱電性能的提高
檢測(cè)樣品:CoSbS1-xSex
檢測(cè)項(xiàng)目:熱電性能
方案概述:為了降低熱電半導(dǎo)體CoSbS的熱導(dǎo)率,我們有意在其結(jié)構(gòu)中引入原子無(wú)序。用硒取代硫在實(shí)驗(yàn)上很容易實(shí)現(xiàn)。具有0≤x≤1的CoSbS1?xSex復(fù)合物通過(guò)固相反應(yīng)合成了。在Linseis的LSR-3裝置上,在340K~733K氦氣氛下測(cè)量了電阻率和Seebeck系數(shù)。除了預(yù)期的半導(dǎo)電的副鈣鈦礦相外,出現(xiàn)了半金屬鈣鈦礦相。此交叉施肥使我們能夠降低50%的熱傳導(dǎo)率的副鈣鈦石,達(dá)到zT=0.62在730K。
【引言】
自160多年前Bequerel等人發(fā)表了基于p型Cu2S和n型Cu-Ni-Zn合金的30 leg TEG概念驗(yàn)證的實(shí)現(xiàn)以來(lái),熱電發(fā)電機(jī)(TEG)已經(jīng)達(dá)到了相當(dāng)高的技術(shù)成熟度(TRL)。然而,盡管這一早期發(fā)展,這種可再生能源用得卻不多。造成這種情況的主要原因是(i)三甘醇的低效率,(ii)制造成本,以及(iii)所基于的熱電材料的成本。解決后一個(gè)問(wèn)題的一個(gè)辦法是尋找新的碲材料,基于非關(guān)鍵元素,最好是以礦物的形式自然存在。四面體是這類(lèi)新材料的原型,它最近被證明具有很高的TE性能。
【成果介紹】
為了降低熱電半導(dǎo)體CoSbS的熱導(dǎo)率,我們有意在其結(jié)構(gòu)中引入原子無(wú)序。密度泛函理論(DFT)的計(jì)算結(jié)果表明,由于點(diǎn)缺陷的形成能較低,用硒取代硫在實(shí)驗(yàn)上很容易實(shí)現(xiàn)。因此,具有0≤x≤1的CoSbS1−xSex復(fù)合物通過(guò)固相反應(yīng)合成了。在Linseis的LSR-3裝置上,在340K~733K氦氣氛下測(cè)量了電阻率和Seebeck系數(shù)。除了預(yù)期的半導(dǎo)電的副鈣鈦礦相外,我們還觀察到了半金屬鈣鈦礦相的出現(xiàn),這在實(shí)驗(yàn)上是從未報(bào)道過(guò)的。這種交叉施肥的理論和實(shí)驗(yàn)方法使我們能夠降低50%的熱傳導(dǎo)率的副鈣鈦石,因此達(dá)到zT = 0.62在730K。這使得這個(gè)全新的CoSbS1−xSex合金在熱電應(yīng)用中的進(jìn)一步優(yōu)化和潛在應(yīng)用是非常有吸引力的。
【圖文導(dǎo)讀】
圖1:CoSbS1-xSex的溫度相圖。理論上的考慮表明存在混溶間隙。單相區(qū)由低合金濃度下的CoSbS1-xSex(Pbca合金)和高合金濃度下的CoSbS1-xSex(Pnm21合金)組成。
圖2:CoSbS1-xSex合金室溫X射線衍射圖。X在0到1之間變化。僅顯示相對(duì)強(qiáng)度大于10%的峰。
圖3:作為名義硒含量函數(shù)的相對(duì)單位細(xì)胞體積V/V0的演變。
圖4:Te摻雜CoSbS1-xSex的電子輸運(yùn)性質(zhì)(a)塞貝克系數(shù),(b)電導(dǎo)率,(c)功率因數(shù),作為x和測(cè)量溫度的函數(shù)。
圖5:摻碲CoSbS1-xSex的熱輸運(yùn)性質(zhì)(a)晶格熱導(dǎo)率與溫度的函數(shù)關(guān)系,(b)總熱導(dǎo)率的電子貢獻(xiàn)與溫度的函數(shù)關(guān)系。
圖6:摻碲CoSbS1-xSex的zT與x和測(cè)量溫度的函數(shù)關(guān)系
圖7:相對(duì)參數(shù)a/a0、b/b0、c/c0和V/V0隨溫度的變化(a)副鈣鈦鐵礦,(b)鈣鈦鐵礦。
【結(jié)論】
結(jié)果表明,硫硒合金化是降低CoSbS-CoSbSe體系總導(dǎo)熱系數(shù)的有效方法。這種合金化可能在硫系位置上引起重要的原子無(wú)序,進(jìn)而導(dǎo)致有效的聲子散射機(jī)制。另一方面,由于S和Se是等電子的,這種合金化對(duì)電子輸運(yùn)性質(zhì)的影響很小,除了SeSb n摻雜點(diǎn)缺陷的出現(xiàn)外。通過(guò)這種方法,我們可以提高約35%的熱電性能(zT),這表明這類(lèi)化合物具有很強(qiáng)的發(fā)展?jié)摿ΑW詈?,我們要?qiáng)調(diào)的是,這項(xiàng)研究清楚地說(shuō)明了理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)量之間的交叉作用如何能夠增加對(duì)復(fù)雜材料系統(tǒng)的理解,并加速識(shí)別和優(yōu)化與專(zhuān)用應(yīng)用相關(guān)的化合物。
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